Ce travail porte sur l'application des méthodes de contrôle et d'optimisation au contrôle par laser des systèmes moléculaires. La partie principale est consacrée à l'étude du contrôle par laser de l'orientation moléculaire pour trouver un champ laser capable d'orienter une molécule le long de l'axe de ce laser. Le premier chapitre présente une introduction générale sur les méthodes d'optimisation utilisées. Les chapitres 2 à 6 présentent les détails des applications au problème de contrôle par laser et les résultats obtenus. Le Chapitre 7 présente des résultats sur l'optimisation de la génération d'harmoniques hautes (HHG) par un atome d'hydrogène excité par un champ laser dans le but de favoriser la création d'un champ laser ultra-court (attoseconde). Dans le Chapitre 8, on présente des outils numériques développés pour traiter des problèmes d'optimisation de géométrie en chimie moléculaire où l'on cherche à optimiser la position de N particules dont l'énergie d'interaction est donnée par le potentiel de Lennard-Jones. Enfin, le Chapitre 9 est consacré à des résultats théoriques sur le problème Optimized Effective Potential (OEP) pour la minimisation de l'énergie de Hartree-Fock.
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